近日,绿色能源化工团队在选择性催化还原脱硝技术(NH3-SCR)研究方面取得系列进展,研究成果分别发表在ACS Catalysis、Applied Catalysis B: Environmental和Chemical Engineering Journal三个催化类和工程技术类权威期刊上。成果第一作者均为绿色能源化工研究团队博士研究生刘智,共同通讯作者为柳云骐教授和潘原副教授,中国石油大学(华东)为第一署名单位和唯一通讯单位。该系列成果得到国家自然科学基金、中央高校基本科研基金和泰山学者项目资助。
大气污染物NOx的排放控制问题日益受到世界各国关注。氨气选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝是最高效、成熟的脱硝技术。然而,传统的钒钨钛催化剂活性温度窗口较高(300~400℃),使得脱硝装置置于除尘和脱硫装置之前,进而导致催化剂活性组分易因高空速粉尘冲刷而流失,硫酸铵盐堵塞下游管线,且不适用于低温烟气(如钢厂烧结烟气)脱硝。因此,开发高效的低温(<200℃)NH3-SCR催化剂具有重要意义。相比于传统NH3-SCR催化剂,低温NH3-SCR催化剂较差的抗SO2中毒性能和N2选择性限制了其工业应用,且低温NH3-SCR催化剂本征活性较低,难以适用高空速要求。鉴于此,团队从反应机理出发,深入研究了锰基催化剂低温NH3-SCR反应机理,并在此基础上设计合成了具有优异抗SO2中毒性能、N2选择性以及高本征活性的锰基低温NH3-SCR催化剂,为低温NH3-SCR催化剂的设计合成以及低温NH3-SCR技术的应用提供了理论支撑。
题目为《MnOx/TiO2催化剂上NO2生成路径及NO2在低温下快速SCR脱硝反应中的作用机理研究》(Study on the NO2production pathways and the role of NO2in fast selective catalytic reduction DeNOxat low-temperature over MnOx/TiO2catalyst)的研究论文发表在化工领域权威期刊Chemical Engineering Journal上(Chemical Engineering Journal2020, 379, 122288)。研究人员发现低温NH3-SCR反应(NH3+NO+O2→N2+H2O)是NO氧化反应(NO+O2→NO2)与“快速SCR”反应(NH3+NO+NO2→N2+H2O)耦合的结果,NO氧化反应是整个低温NH3-SCR过程的控速反应。结合原位红外和密度泛函理论计算等手段,发现了一种新型二齿硝酸盐中间产物(*MnO2NO2),并提出了完整的NO催化氧化路径。该工作为后续高效低温NH3-SCR催化剂的设计合成提供了重要思路及理论基础。