11月22日,德国拜罗伊特大学科研团队在学术期刊Nature Communications在线发表论文称,其开发了一种使用含量非纯二氧化碳(汽车尾气)作为碳源直接合成功能化γ-内酰胺的光氧化还原方法。该方法避免了传统方法中的二氧化碳提纯过程的能耗和成本,为γ-内酰胺的直接合成提供了一种经济、可持续方式。
将二氧化碳直接合成精细化学品和药物是目前二氧化碳转化利用的一个重要研究领域,虽然目前已在二氧化碳转化利用方法取得了大量进展,但基本都是以纯二氧化碳作为碳源,使用不纯二氧化碳(如从工业废气、汽车尾气等收集的废气)则鲜有报道。其中γ-内酰胺不仅广泛存在于药物和各种天然产品的活性分子当中,也是合成有机分子的关键组成部分,其合成备受研究人员的关注。但是目前的合成方法通常需要底物的预功能化且存在副反应。此外利用一氧化碳羰基化反应为内酰胺的构建提供了另一种途径,但该方法反应底物范围小而相容性差,因此以可广泛可用的原料和羰基为原料,通过直接和可持续的方式合成γ-内酰胺将在这一领域带来重大突破。
此次研究人报道了使用商业上可获得的原料(烯烃和胺)和非纯二氧化碳(从汽车收集的废气)作为碳源直接合成γ-内酰胺的光氧化还原方法。其采用汽车废气(含有10.8%二氧化碳、61.1%氮气、25.6%其他混合物以及少量一氧化碳、氧气)代替纯二氧化碳,以85%的高产率获得了所需产物。研究表明,该方法具有广泛的底物范围、出色的官能团相容性,适用于现有药物和天然产物的后期转化以合成功能化γ-内酰胺。此外,该方法易于放大规模,在工业生产中具有较强的发展潜力。